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Une enquête sur la température cyclique

Dec 29, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 12713 (2023) Citer cet article

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Détails des métriques

La stabilité aérobie et thermique des diodes électroluminescentes à points quantiques (QLED) est un facteur important pour les applications pratiques de ces dispositifs dans des conditions environnementales difficiles. Nous démontrons des QLED ambrées entièrement traitées avec une efficacité quantique externe (EQE) > 14 % avec une diminution de l'efficacité (statisme) presque négligeable et une luminosité maximale de > 600 000 cd/m2, sans précédent pour les QLED fabriquées dans des conditions d'air ambiant. . Nous étudions l'efficacité de l'appareil et le niveau de luminosité dans une plage de température comprise entre − 10 et 85 °C dans un cycle de refroidissement/chauffage en 5 étapes. Nous avons mené les expériences à des niveaux de luminosité supérieurs à 10 000 cd/m2, requis pour les applications d'éclairage extérieur. Les performances de notre appareil prouvent la stabilité thermique, avec un écart type minimal dans les paramètres de performance. Il est intéressant de noter que les paramètres d’efficacité du dispositif reviennent à leurs valeurs initiales lors du retour à température ambiante. Les variations de performances sont corrélées à la modification des caractéristiques de transport de charge et à la dynamique de relaxation des excitons radiatifs/non radiatifs induits à différentes températures. En complément des études antérieures sur le sujet, les présents travaux devraient mettre en lumière la faisabilité potentielle de la réalisation de QLED ultra-lumineuses et sans statisme aérobie-stables et encourager la poursuite des recherches sur les applications d'éclairage à semi-conducteurs.

Les diodes électroluminescentes à points quantiques (QLED) ont suscité beaucoup d'attention de la part du monde universitaire et de l'industrie, en raison de leurs propriétés optoélectroniques exceptionnelles, ce qui les rend adaptées à divers appareils électroniques1,2,3,4,5,6,7. Par exemple, l’efficacité quantique externe (EQE)8,9,10,11, le niveau de luminosité12,13 et la durée de vie opérationnelle14,15,16,17 des QLED ont désormais atteint les normes des écrans commerciaux18. D'un autre côté, en tirant parti des points quantiques colloïdaux (QD) luminescents avec des configurations multi-coques graduées bien conçues, une atténuation négligeable de l'EQE (statisme) des QLED à des niveaux de luminosité élevés19 peut permettre leurs applications dans l'éclairage extérieur, la projection. écrans et photothérapie19,20,21. Cependant, en raison de problèmes tels que la stabilité opérationnelle, la stabilité en rayon, la diminution de l'efficacité et la fiabilité de la haute luminosité, les QLED adaptées aux systèmes d'éclairage à semi-conducteurs sont encore loin d'être commercialisées21.

Dans ce contexte, la stabilité thermique à des niveaux de luminosité élevés avec une efficacité préservée dans des conditions environnementales difficiles (c'est-à-dire des températures extrêmes et des niveaux d'humidité élevés) est un facteur clé pour les systèmes d'éclairage extérieur à LED. La protection de l'appareil contre l'oxygène et l'humidité à des niveaux d'humidité élevés (par exemple, 85 RH) peut être assurée en utilisant des méthodes avancées d'encapsulation en couche mince22, mais la stabilité thermique d'un système LED dépend à la fois des caractéristiques de transport de charge intrinsèques et modifiées dans le transport de charge fonctionnel. couches23 ainsi que la dynamique de relaxation des excitons dans la couche émissive (EML). Plusieurs études ont été publiées précédemment sur les performances d'électroluminescence (EL) dépendantes de la température des LED organiques (OLED)24,25,26, des LED pérovskites27,28 et des QLED29,30,31. Au centre du présent travail, par exemple, M. Zhang et al. ont étudié les performances de photoluminescence (PL) et d'EL de leurs QLED rouges dans une plage de températures de 120 à 300 K, mais n'ont pas effectué leurs expériences à des températures supérieures à la température ambiante (RT)31. Les auteurs ont signalé une amélioration de la densité de courant et une réduction de la tension d'activation à mesure que la température augmentait jusqu'à RT par rapport à des températures inférieures à zéro. Dans une étude de J. Yun et al., les auteurs ont exploré le comportement de la densité de courant par rapport à la tension (JV) de leurs QLED colloïdales inversées à base de Cd à 100-400 K, mais n'ont pas rapporté les paramètres d'efficacité29. Biswas et coll. mis en œuvre une méthode assistée par la chaleur pour améliorer l'EQE et l'efficacité actuelle (LE) de leurs QLED jaunes colloïdales à base de CuInS30. Ces auteurs ont observé qu'en augmentant la température du substrat lors de la pulvérisation de la couche de transport d'électrons (ETL) de ZnO, l'injection de charge de leurs dispositifs s'est améliorée, ce qui a conduit à une amélioration de l'efficacité. Récemment, Sue et coll. ont proposé que la cause première de la conversion ascendante EL (c'est-à-dire l'activation de la sous-bande interdite), généralement observée dans les QLED, est due à l'injection de charge assistée thermiquement en exposant leurs appareils à une large plage de températures. Cependant, ces auteurs ont réalisé leurs expériences dans une petite plage de tension (autour de la tension d’activation) et n’ont apparemment pas étudié la dépendance à la température à des niveaux de luminosité élevés32. De plus, il convient de noter que, même sans exposition à des températures externes extrêmes, la température de fonctionnement des QLED à des niveaux de luminosité élevés dépasse généralement RT, en raison du courant élevé traversant l'appareil, provoquant un échauffement Joule13,33,34. Par conséquent, une bonne gestion thermique est cruciale pour la stabilité opérationnelle à long terme des QLED ultralumineux. De plus, les effets de la température, du champ électrique et du vieillissement positif sur les performances du dispositif ont déjà été étudiés. Dans le cas des dispositifs QLED, in situ, les réactions interfaciales peuvent améliorer l'efficacité du dispositif en réduisant les fuites de charge. De plus, la commutation résistive, obtenue grâce à l'application d'un champ électrique utilisant l'oxyde ETL dans les QLED, entraîne le mouvement des lacunes d'oxygène et la formation de filaments conducteurs, ce qui induit un vieillissement positif dans les QLED23. Cependant, des champs électriques élevés peuvent accélérer l’usure et la dégradation des matériaux QLED, ce qui pourrait avoir un impact sur les performances et la durée de vie des appareils. De même, des températures élevées peuvent affecter l’efficacité, la stabilité et la durée de vie des QLED, entraînant une augmentation de la consommation d’énergie, une dégradation des matériaux, une luminosité réduite et une panne potentielle de l’appareil. Bien que des températures et des champs électriques plus élevés puissent améliorer le transport du porteur et la luminosité, ils peuvent diminuer la durée de vie opérationnelle de l'appareil. Dans une étude de C. Lee et al., il a été constaté que l'augmentation de la température de recuit jusqu'à 200 °C améliore les performances du QLED grâce à l'injection de trous renforcée. Cependant, de nouvelles augmentations de température ont entraîné une réduction de l'efficacité en raison de la dégradation de l'injection de trous et de l'augmentation des taux d'injection d'électrons, conduisant à une accumulation de charges . Z. Chen et al. ont étudié l'effet du HTL et du vieillissement positif sur les performances et la durée de vie du dispositif QLED36. L'utilisation d'un déshydratant a amélioré la stabilité de la couche de transport de trous (HTL) dans les QLED, supprimant ainsi le vieillissement positif. A l’inverse, les appareils sans déshydratant se dégradent plus rapidement mais présentent un vieillissement positif. Cela indique un compromis entre le vieillissement positif et la stabilité du HTL. Dans l'ensemble, un vieillissement positif des QLED peut être obtenu grâce à des réactions interfaciales, une commutation résistive et des conditions de fonctionnement contrôlées, tandis que des températures et des champs électriques élevés pourraient potentiellement avoir des effets néfastes sur les performances et la durée de vie des appareils.

 20,000 cd/cm2 at 5 V. Temperature-dependent EL studies have not been reported at such a high brightness level in literature. Figure 4a shows the J-V plots of the QLED at various temperatures. When the device is first cooled down to − 10°C from RT1, the current density declines, but when it equilibrates back to RT2, the current density retrieves almost to its initial value at RT1. In contrast, the current density values of the device shows that the charge transport properties are reinforced at the elevated temperature of 85°C. Owing to thermally-assisted charge injection at elevated temperatures28, the turn-on voltage (Von) reduces from 2.1 V at RT to 1.8 V at 85 °C. The Von was also higher (2.3 V) at − 10°C, due to a reverse effect. In addition to thermally-assisted charge injection, given that the efficiency parameters drop slightly and considering that the brightness increases substantially at 85°C (Fig. 4b), the dramatically increased current density may also be correlated with increased leakage current within the voltage range in our experiments. Specifically, even though the current density at RT3 is lower than that at 85°C, it is still higher compared to its initial value at RT1. Given that the efficiency parameters do not completely return to the values at RT2, this may be due to any plausible minimal physical damage (due to the leakage current) occurring to the polymer HTL in the device structure. Such a physical damage at the HTL/QDs interface has been reported to be one of the main reasons for QLED degradations at high brightness/current density levels49. Another reason could be the thermal fluctuations in the thermal pad and the slight deviation of the temperature from RT2. Nevertheless, in our case, the likely damage to the HTL does not seem to be severe because the efficiency parameters return almost to their initial values at RT after the cooling/heating cycles, indicating thermal stability of the devices within the temperature range. Table 1 summarizes the QLED performance parameters operated in a thermal cycle./p> 98.5%), trimethylammonium chloride (TMACl, > 98%), potassium hydroxide (KOH, 99.99%), dimethyl sulfoxide (DMSO, > 99.9%) magnesium acetate tetrahydrate (99%), zinc acetate dihydrate (> 98%), lithium acetate (99.95%) and 1-butanol (anhydrous, 99.8%) were purchased from Sigma-Aldrich. Zinc acetate anhydrous (+ 99.9%) and ethyl acetate (> 99.5%, ACS certified) were purchased from Thermoscientific. Selenium (Se, 99.999%, metals basis) and oleic acid (90%, technical grade) were purchased from Alfa-Aesar. Octane (+ 99%, extra pure) was purchased from Acros Organics. All the reagents were used as received. Poly(ethylene dioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOT: PSS) was purchased from Ossila. Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4’-(N-(p-butylphenyl)) diphenylamine)] (TFB) was purchased from American Dye Source. Polyvinylpyrrolidone (PVP10) with an average molecular weight of 10,000 was purchased from Sigma-Aldrich. Patterned ITO-glass substrates with 15 Ω resistance and 25.4 mm × 25.4 mm × 0.7 mm were purchased from Luminescence Technology Corp./p>